MPSD-Forscher tragen zur systematischen Suche nach neuen verdrehten Quantenmaterialien bei

Zwei kurz gemeinsam in „Science“ veröffentlichte Artikel kartieren fast 9.000 atomar dünne Strukturen und identifizieren mehr als 1.600 Kandidaten für neue Quantensimulatoren. Die MPSD-Direktoren Angel Rubio, Jie Shan und Kin Fai Mak gehören zu den Mitautoren der zweiten Veröffentlichung, einer Datenbank mit Materialien, die sich für eine Verdrehung eignen. Dies ermöglicht systematische Untersuchungen von Materialien im Forschungsbereich der Quantenmaterialien, in dem das MPSD und seine Forscher eine Schlüsselrolle spielen.
 

Stapelt man zwei atomar dünne Schichten übereinander und dreht eine leicht gegenüber der anderen, entsteht ein neues Material. Das resultierende Moiré-Muster kann Elektronen so stark verlangsamen, dass ihre Wechselwirkungen die Oberhand gewinnen. Dies führt zu Supraleitung, Magnetismus und exotischen fraktionalen Quantenzuständen, die keine der beiden Schichten für sich allein aufweist. Dieses als „Twistronik“ bezeichnete Forschungsgebiet hat sich zu einer der aktivsten Grenzbereiche der Festkörperphysik entwickelt. Bislang stützte es sich jedoch nur auf eine Handvoll Materialien, hauptsächlich Graphen und Übergangsmetall-Dichalkogenide.

Eine internationale Zusammenarbeit von mehr als einem Dutzend Institutionen bietet nun einen systematischen Ansatz, um die nächsten Kandidaten zu finden. In zwei gemeinsamen Artikeln, die am 24. September in „Science“ veröffentlicht wurden, präsentiert das Team einen Katalog der elektronischen Strukturen und der Topologie von 8.872 zweidimensionalen Materialien. Zudem stellt es eine kuratierte Datenbank mit 61 Halbmetall- und 1.568 isolierenden Kandidaten vor, deren elektronische Struktur sie für eine Verdrehung besonders geeignet macht.

Zu den Mitautoren der Studie über verdrehbare Materialien gehören die MPSD-Direktoren Angel Rubio, Jie Shan und Kin Fai Mak sowie Lede Xian und Dante M. Kennes (RWTH Aachen und MPSD). Sie arbeiten mit Kollegen der Princeton University, des Donostia International Physics Center, der Universität des Baskenlandes und vielen weiteren Partnern zusammen.

„Die Twistronik basierte bisher auf einer Handvoll Materialien, die zufällig funktionierten. Zusammen bieten diese beiden Initiativen dem Fachgebiet einen systematischen Ansatz, um die nächsten Kandidaten zu identifizieren“, sagt Angel Rubio, Direktor der Theorieabteilung des MPSD.

Verdrehte Materialien als Quantensimulatoren

Die Idee hinter dieser Suche ist es, verdrehte Schichten als Quantensimulatoren zu nutzen. Dabei handelt es sich um abstimmbare Systeme, bei denen der Verdrehungswinkel, die Wahl der Schichten und die Elektronendichte so eingestellt werden können, dass Modelle von wechselwirkenden Elektronen realisiert werden, die auf einem Computer nur schwer zu lösen sind. Kennes, Xian, Rubio und Kollegen beschrieben diese Perspektive 2021 in „Nature Physics“.
„Als wir Moiré-Heterostrukturen als Quantensimulatoren beschrieben haben, war der zentrale Gedanke, dass uns die Verdrehung Zugang zu vielen steuerbaren Modellen wechselwirkender Elektronen verschaffen könnte – weit über die wenigen damals bekannten Systeme hinaus. Dieser Katalog verwandelt diese Vision in einen praktischen Material-Fahrplan: Er zeigt uns, wo wir als Nächstes suchen müssen, und öffnet die Tür zu Gittern und Quantenphasen, die mit etablierten Moiré-Plattformen möglicherweise nicht realisierbar sind“, sagt Dante M. Kennes.

Seitdem haben MPSD-Theoretiker verdrehte Doppelschichten aus Materialien wie Germaniumselenid und Zirkoniumdisulfid sowie Hubbard-Modelle im quadratischen Gitter in um 90 Grad verdrehten Doppelschichten untersucht.

Eine zentrale offene Frage auf diesem Gebiet war bislang die Wahl des Ausgangsmaterials. Jede neue Familie von Schichten bringt ihre eigenen Regeln für die Bewegung und Wechselwirkung von Elektronen mit sich und damit ihr eigenes physikalisches Modell. Die Erforschung anderer atomarer Architekturen könnte Quantenzustände aufdecken, die mit den heute bekannten Plattformen nicht erreicht werden können.

Eine Bibliothek von Bausteinen

Die erste Veröffentlichung in „Science“ liefert eine Übersicht über Einzelschichten. Sie erweitert die topologische Quantenchemie – ein Rahmenkonzept, das die Symmetrie und Chemie eines Kristalls mit der Topologie seiner elektronischen Zustände verknüpft – auf zweidimensionale Materialien. Dabei werden 4.073 Einträge mit nichttrivialer Topologie oder ungewöhnlichen „behinderten“ Ladungsanordnungen identifiziert. Ebenso wichtig ist, dass die elektronischen Bandstrukturen aller Schichten – mit und ohne Topologie – erfasst werden. Diese Bibliothek von Bausteinen bildet den Ausgangspunkt für den zweiten Artikel.

Welche Schichten lohnen sich zum Verdrehen?

Der zweite Artikel macht aus der Bibliothek einen Leitfaden für die Twistronik. Seine zentrale Idee ist das Konzept „theoretisch verdrehbarer“ Materialien: Schichten, deren elektronische Struktur so einfach ist, dass sich die Physik ihrer verdrehten Versionen durch einfache Kontinuumsmodelle erfassen lässt.

Dies schließt Materialien mit einem Gewirr von Bändern oder vielen Bandkreuzungen auf dem Fermi-Niveau aus, für die eine solche Modellierung nicht durchführbar ist.

Mithilfe eines Hochdurchsatz-Algorithmus durchsuchte das Team den gesamten Katalog nach Schichten, die dieses Kriterium erfüllen, und identifizierte 61 Halbmetall- sowie 1.568 isolierende Kandidaten. Viele davon sind neue Kandidaten für die Moiré-Physik. Ihre elektronische Struktur lässt vermuten, dass sie nach einer Verdrehung eine breite Palette topologischer und stark korrelierter Phänomene beherbergen könnten.

Die Kandidaten umfassen hexagonale, quadratische, rechteckige und schräge Kristallgitter sowie verschiedene Muster der Elektronenbewegung. Jedes Gitter weist auf ein anderes physikalisches Problem hin, das simuliert werden könnte. Verdrehte quadratische Gitter könnten das Hubbard-Modell simulieren, das für die Forschung zur Hochtemperatur-Supraleitung von zentraler Bedeutung ist. Rechteckige Systeme könnten ein Verhalten offenbaren, das der Bewegung von Elektronen entlang eindimensionaler Ketten ähnelt. Dies erweitert den Bereich der Ausgangspunkte erheblich über die hexagonalen Gitter von Graphen und Übergangsmetall-Dichalkogeniden hinaus.

Um den Ansatz zu testen, berechneten die Forscher ausgewählte verdrehte Doppelschichten. Sie fanden schmale elektronische Bänder, in denen Wechselwirkungen zwischen Elektronen besonders stark zum Tragen kommen, in Verbindungen wie Zinn-Diselenid und Hafniumdisulfid.

Von der Datenbank ins Labor

Die zweite Veröffentlichung unternimmt dabei erste Schritte in Richtung Experimente. Partner an der Princeton University, am Max-Planck-Institut für chemische Physik fester Stoffe in Dresden und an der Rice University züchteten Volumenkristalle mehrerer in Frage kommender Verbindungen, darunter Zinn-Diselenid, Hafniumdisulfid, Zinn-Disulfid, Galliumtellurid und Zirkoniumnitridchlorid. Erste Tests bestätigten, dass sie bis auf einzelne Schichten – das Ausgangsmaterial für verdrehte Bauelemente – exfoliiert, also abgeblättert, werden können.

„Einige dieser Kandidaten sind bereits Kristalle, die wir züchten und auf eine einzelne Schicht abblättern können. Das gibt den Experimenten einen konkreten Ausgangspunkt für die Herstellung neuer verdrehter Strukturen und die Überprüfung der dafür vorhergesagten physikalischen Eigenschaften“, sagt Kin Fai Mak, Direktor am MPSD

Verdrehte Bauelemente aus den neuen Materialien werden bereits untersucht, darunter eine Homobilayer-Schicht aus Hafniumdisulfid, die mittels Rastertunnelmikroskopie bei Temperaturen im Millikelvin-Bereich gemessen wurde. Der nächste Schritt besteht darin, Bauelemente aus weiteren Kandidaten herzustellen, deren Verdrehungswinkel und Elektronendichte anzupassen und nach den kollektiven Quantenzuständen zu suchen, die die Berechnungen nahelegen.

MPSD-Direktor Ji Shan betont: „Besonders spannend ist, dass diese Datenbank die Materialentdeckung in einen experimentellen Fahrplan verwandelt. Durch die Steuerung der Materialauswahl, des Verdrehungswinkels und der Elektronendichte können wir Quantensysteme mit Eigenschaften entwerfen, die in den einzelnen Schichten nicht vorkommen. Die Erforschung dieser neuen Plattformen könnte korrelierte und topologische Zustände offenbaren, die bisher unerreichbar blieben“

Nächste Schritte in der Theorie

Auf der theoretischen Seite wird die Datenbank bereits genutzt. Eine damit verbundene Studie, an der Theoretiker des MPSD mitgewirkt haben, hat mehr als 600 verdrehte Doppelschichten nach den First-Principles-Methoden berechnet und deren Strukturen sowie elektronische Eigenschaften in der frei zugänglichen „Twisted Bilayer Moiré Superlattice Database“ (TBMSD) zusammengestellt.

„Der Monoschicht-Katalog bietet einen soliden Ausgangspunkt, um zu ermitteln, welche Schichten es wert sind, verdreht zu werden, und in den berechneten verdrehten Doppelschichten lassen sich viele interessante Merkmale wie topologische und flache Bänder beobachten“, sagt Lede Xian.

Die „Science“-Kataloge selbst sind öffentlich zugänglich, sodass Forscher weltweit die elektronischen Strukturen einzelner Schichten vergleichen und Kandidaten für die von ihnen untersuchten physikalischen Phänomene auswählen können.

_{Dieser Artikel wurde unter Verwendung von Material der Princeton University verfasst, der wir herzlich für ihre Arbeit danken.}