Machine Learning ermöglicht Simulation von verdrehten 2D-Materialien zu einem Bruchteil der Kosten

Durch das Verdrehen zweier Schichten aus 2D-Materialien gegeneinander entstehen sogenannte Moiré-Muster und damit physikalische Eigenschaften, über die die einzelnen Bestandteile nicht verfügen. Um diese Eigenschaften zu verstehen, sind quantenmechanische Simulationen erforderlich, die auf Moiré-Längenskalen äußerst aufwendig sind. Forscher des Max-Planck-Instituts für Struktur und Dynamik der Materie (MPSD) und der University of York schlagen ein Framework für maschinelles Lernen vor, das die elektronische Struktur großer verdrehter Doppelschichten mit First-Principles-Genauigkeit vorhersagt. Es erfasst extreme Änderungen der Bandstruktur und Ferroelektrizität 10- bis 100-mal schneller als die direkte Dichtefunktionaltheorie. Der Artikel wurde kürzlich in der ersten Ausgabe von PRX Intelligence veröffentlicht.

Zweidimensionale (2D) Materialien, wie beispielsweise Graphen, sind nur ein oder wenige Atome dick. Stapelt man zwei solcher Schichten übereinander und verdreht eine Schicht leicht gegenüber der anderen, entsteht eine neue großräumige Struktur: Die Atome der beiden Schichten reihen sich von Stelle zu Stelle unterschiedlich aneinander an und erzeugen so ein sich wiederholendes „Moiré-Muster“ mit einer wesentlich längeren Periode als das ursprüngliche Gitter. Diese geringe Verdrehung kann die Eigenschaften der Materialien erheblich verändern. Beispielsweise wird verdrehtes Doppelschicht-Graphen bei einem ganz bestimmten „magischen Winkel“ zum Supraleiter, der Strom ohne Widerstand leitet. Die Wahl der Materialien und des Verdrehungswinkels bietet hohe Flexibilität bei der Realisierung gewünschter physikalischer Eigenschaften. Eine bessere Kontrolle über diese Eigenschaften zu erlangen, erfordert jedoch ein tieferes Verständnis, das aus Simulationen abgeleitet wird.

Die Dichtefunktionaltheorie (DFT) ist eine weit verbreitete und erfolgreiche Berechnungsmethode zur Simulation der elektronischen Struktur vieler Materialien. Ihr Rechenaufwand skaliert in der Regel kubisch mit der Anzahl der Atome pro Elementarzelle und stößt daher bei der Simulation einer großen Anzahl von Atomen, wie bei verdrehten Doppelschichtmaterialien, an eine unüberwindbare Grenze. Zekun Lou, Alan Lewis und Mariana Rossi haben gezeigt, dass ein von Rossis Gruppe und ihren Kooperationspartnern entwickeltes Tool des maschinellen Lernens (ML) namens SALTED (Symmetry-Adapted Learning of Three-Dimensional Electron Densities) diesen Rechenaufwand massiv senken kann. SALTED ist eine „Machine-Learning-für-Dichtefunktionaltheorie“-Methode (ML-DFT), die den Zusammenhang zwischen Strukturgeometrien und Elektronendichten erlernt. Sie sagt die Elektronendichten unbekannter Strukturen allein anhand der als Eingabe dienenden Atomkoordinaten voraus und startet anschließend die DFT-Berechnung neu, um die elektronischen Eigenschaften zu ermitteln, wodurch der Rechenaufwand reduziert wird. Ein trainiertes SALTED-Modell ist bei größeren Systemen dieser Art 10- bis 100-mal schneller als die direkte DFT, wobei eine sehr hohe Genauigkeit beibehalten wird.

In dieser Arbeit wird SALTED auf verschiedene 2D-Materialien angewendet: Es lernt anhand einer Gruppe kleiner, unverdrehtes Doppelschichten, deren Berechnung mit DFT kostengünstig ist, und sagt anschließend die Elektronendichte wesentlich größerer, verdrehter Strukturen voraus. Eine interessante Erkenntnis dieser Studie ist die Bedeutung der Einbeziehung von Langreichweitenphänomenen in das SALTED-Modell – etwas, das in Architekturen des maschinellen Lernens noch selten geschieht: Die meisten ML-Modelle betrachten nur die unmittelbare Nachbarschaft jedes Atoms und ignorieren Effekte aus größerer Entfernung, wie beispielsweise Ladungsumlagerungen, die sich über das gesamte Moiré-Muster erstrecken. Dies erwies sich als entscheidend für eine korrekte Beschreibung der Bandstruktur komplexerer und polarisierbarer 2D-Materialien wie hexagonales Bornitrid (hBN) und Molybdändisulfid (MoS₂), deren Elektronen sich viel stärker umverteilen als in Graphen.

„Wenn man die Doppelschichten verdreht, ändert sich die lokale Stapelung allmählich über das gesamte Muster hinweg“, erklärt Zekun Lou. „Dadurch entsteht eine großräumige Ladungsumlagerung oder Polarisation zwischen den Schichten, und nur die Langreichweitenmodelle können diese Effekte erfassen.“ In verdrehtem hBN beispielsweise weisen benachbarte Moiré-Bereiche eine entgegengesetzte elektrische Polarisation auf, was als Ferroelektrizität bezeichnet wird. Mariana Rossi fügt hinzu: „Modelle des maschinellen Lernens werden in der Regel anhand einer einzigen Metrik bewertet, wie zum Beispiel dem globalen Dichtefehler, und das ist nicht aussagekräftig genug. Ein Dichtefehler, der insgesamt gering ist, sich aber auf einen Bereich konzentriert, kann die Bandstruktur dennoch erheblich verzerren. Modelle sollten explizit anhand der Eigenschaften validiert werden, die tatsächlich von Bedeutung sind.“

Diese Arbeit treibt den Stand der Technik von ML-DFT sowohl bei der Modellkonstruktion als auch bei der Bewertung voran und hat Auswirkungen auf viele Bereiche der Materialforschung, darunter das systematische Screening von Moiré-Materialien, das inverse Design von Moiré-Materialien und die Entdeckung korrelierter Quantenphasen.