Die Zähmung der Lichtschraube

21. März 2019

Wissenschaftler vom DESY und MPSD, der Universität Hamburg und dem Exzellenzcluster CUI erzeugen in Festkörpern hohe-Harmonische Lichtpulse mit geregeltem Polarisationszustand, indem sie sich die Kristallsymmetrie und attosekundenschnelle Elektronendynamik zunutze machen. Die neu etablierte Technik könnte faszinierende Anwendungen in der ultraschnellen Petahertz-Elektronik und in spektroskopischen Untersuchungen neuartiger Quantenmaterialien finden.

Wenn ein intensives Laserfeld (rot) mit einem kristallinen Festkörper wechselwirkt, werden hohe Harmonische Lichtpulse (blau und magenta) emittiert, deren Polarisationszustände (linear, elliptisch oder zirkular) mit der Kristallsymmetrie verknüpft sind und durch die Starkfelddynamik gesteuert werden können. Die farbkodierte Oberfläche zeigt die Elliptizität der in Silizium erzeugten neunten Harmonischen.

Der nichtlineare Prozess der Erzeugung hoher Harmonischer (HHG) in Gasen ist einer der Grundsteine der Attosekundenwissenschaft (eine Attosekunde ist ein Milliardstel einer milliardstel Sekunde) und wird heutzutage routinemäßig in vielen verschiedenen Wissenschaftsgebieten verwendet, von der Physik über die Chemie bis zur Biologie. Dieses Starkfeldphänomen konvertiert viele niederenergetische Photonen aus einem intensiven Laserpuls in ein Photon viel höherer Energie. Während der HHG-Prozess in atomaren und molekularen Gasen gut verstanden ist, wird der Mechanismus, der dieser Frequenzkonversion in Kristallen zugrunde liegt, noch immer kontrovers diskutiert.

Wissenschaftler vom Deutschen Elektronen-Synchrotron (DESY) und Max-Planck-Institut für Struktur und Dynamik der Materie (MPSD) am Center for Free-Electron Laser Science (CFEL) in Hamburg haben nun durch die Kombination von HHG-Experimenten mit modernsten theoretischen Computersimulationen die neue Methode der polarisationsaufgelösten hohe-Harmonische-Spektroskopie von Festkörpern etabliert. Diese Methode vertieft das Verständnis der Ladungsträger- und Strukturdynamik auf einer Zeitskala, die kürzer als eine Schwingung des Lichtfeldes ist. Die Arbeit des Teams ist in Nature Communications erschienen.

Die emittierten harmonischen Lichtfelder können linear schwingen oder auf Ellipsen oder Kreisbahnen rotieren. Durch die Rotation und ihre Händigkeit (Helizität) im oder gegen den Uhrzeigersinn ähneln sie einer Lichtschraube. Die Wissenschaftler decken nun auf, wie man aus den Polarisationszuständen und Helizitäten der Harmonischen wertvolle Informationen über die Kristallstruktur und die ultraschnelle Starkfelddynamik gewinnen kann, und wie die Polarisationszustände der Harmonischen gesteuert werden können. Und da die Harmonischen innerhalb einer einzelnen Schwingungsperiode des Laserfeldes erzeugt werden, weist diese Methode von Natur aus eine Subzyklen-Zeitauflösung auf.

Die jetzige Arbeit untersucht als Referenzmaterialien Silizium und Quarz, um die neue Spektroskopietechnik zu etablieren. Die Methode ist jedoch vielseitig anwendbar, man kann daher erwarten, dass sie wichtige Anwendungen in zukünftigen Untersuchungen von neuartigen Quantenmaterialien wie z.B. stark korrelierten Materialien, topologischen Isolatoren und magnetischen Materialien finden wird.

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