Neuer Ansatz zur Berechnung von Elektronenstaus in Übergangsmetallen

Wasser und Eis bestehen nur aus H2O-Molekülen und dennoch weisen sie scheinbar unterschiedliche Charaktere auf: Eis ist fest und Wasser die für alle Lebewesen unverzichtbare Flüssigkeit. Auch viele andere Stoffe in der Natur können unterschiedliche Phasen aufweisen – wie zum Beispiel Diamanten und Graphit. Beide bestehen aus Kohlenstoffatomen, aber Diamanten sind transparent und elektrisch isolierend, während der schwarze Graphit Strom leitet. Nun haben Forscher des MPSD und des Ulsan National Institute of Science and Technology (UNIST) in Südkorea herausgefunden, dass die bestehende Methode zur Berechnung eines bestimmten Isolationszustandes Fehler produziert. Stattdessen schlagen sie einen neuen Ansatz vor. Ihre Arbeit wurde in Physical Review Letters veröffentlicht.

Viele Zweige der Theorie der kondensierten Materie konzentrieren sich auf die Phasen von Materialien oder auf Phasenvariationen bestimmter Stoffe. In sogenannten "phasenwechselnden Materialien" können die verschiedenen Aggregatzustände durch Änderungen der Temperatur oder des Drucks erreicht werden. Das Übergangsmetall-Dichalcogenid TaS2 ist eines dieser faszinierenden Beispiele. Es kann verschiedene Materialzustände annehmen, darunter den supraleitenden Zustand, den normalleitenden Zustand und isolierende Eigenschaften. Die Debatte über seinen Tieftemperaturzustand (T < 200K) dauert jedoch an, wobei viele Experimentalphysiker*innen berichten, dass TaS2 in der Tieftemperaturphase ein Isolator ist, Theoretiker*innen aber behaupten, dass es sich in einem metallischen Zustand befinden muss. 

Abbildung (a): Die Geometrie von 1T-TaS2, mit Ta-Atomen in rot, S-Atomen in orange und der Ladungsdichtewelle (blaue Isofläche), hervorgehoben durch die hexagonale Sternform. Die Abbildungen (b) und (c) zeigen die berechnete Bandstruktur von 1T-TaS2 mit (b) der bisherigen Berechnungsmethode und (c) der neu vorgeschlagenen Berechnungsmethode.

Die Theorien der Quantenmechanik erklären, ob ein bestimmtes Material isolierend oder metallisch ist. Imquantenmechanischen Zustand eines Materials, wie zum Beispiel eines Diamanten, sind alle Elektronen fest an die Atome gebunden und haben keinen Weg, um auf andere Atome zu gelangen. Andererseits haben die Elektronen, wie die Leitungselektronen in Graphit, einen gut ausgebauten Weg, durch den die Ladung transportiert werden kann. Vor rund 80 Jahren fanden die Physiker Mott und Peierls heraus, dass es noch viele weitere subtile Gründe gibt, die das Material isolierend machen. So kann bei dem von Mott vorgeschlagenen Isolationsmechanismus die gut ausgebaute Bahn durch ungewöhnliche Elektron-Elektron-Korrelationen unterbrochen werden - anders als bei normalen Isolatoren wie Diamanten. Für den Tieftemperaturzustand von TaS2 argumentieren viele Wissenschaftler*innen, dass es sich um einen Isolator vom Mott-Typ handelt, während andere dagegen halten, dass es sich um ein Metall handeln muss. 

In Mott-Isolatoren wird der Elektronentransport aufgehalten wie in einem Verkehrsstau. Dieses Phänomen ist im Rahmen der Dichtefunktionaltheorie (DFT) - einem mathematischen Verfahren, das sich mit der Quantenmechanik von Viel-Elektronen-Systemen beschäftigt - gut verstanden. Forscher*innen kombinieren die DFT mit einem weiteren Parameter, dem Hubbard-Typ-U-Potenzial, um zu berechnen, wie der Stau im Elektronentransport entsteht.

Nun haben Forscher am MPSD und dem UNIST jedoch herausgefunden, dass die Kombination von DFT und dem Hubbard-Typ U-Potential leicht zu fehlerhaften Ergebnissen führen kann, insbesondere für die Ladungsdichte-Wellen-Phasen (CDW) von "phasenwechselnden Materialien", wie 1T-TaS2. Das Team entdeckte dieses Problem bei der genauen Untersuchung des mathematischen Verfahrens, welches dieser Methode zugrunde liegt.

Wir wissen, dass der CDW-Zustand in der Tieftemperaturphase die Rekonstruktion in einem hexagonalen Sternmuster erzeugt", erklärt Hauptautor Dongbin Shin, ein Postdoktorand am MPSD. In diesem CDW-Zustand muss das Hubbard-Typ U-Potential auf diesem Sternmuster untergebracht werden. Wir haben jedoch festgestellt, dass die Anwendung des U-Potentials auf den Atomplatz und nicht auf das Sternmuster zu einem erheblichen Fehler in der Berechnung des Mott-Isolationszustandes führt. Dies ist signifikant für die korrekte Beschreibung der Coulomb-Wechselwirkung zwischen CDW-Zuständen."

Die Arbeit des Teams bietet nicht nur eine Lösung für das seit langem bestehende Problem des Mott-Isolationszustands von 1T-TaS2, sondern schlägt auch den verallgemeinerten Hubbard U-Potential-Ansatz vor, um den Mott-Isolator in der CDW-Phase zu beschreiben und die lokalisierte Coulomb-Wechselwirkung in molekularen Festkörpern zu korrigieren. 

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